La serie comienza al termino de la anterior. En esta ocasión Lala queda en segundo plano al ser Konjiki no Yami, Nana, Momo y Mea las nuevas protagonistas de la historia.
El tema principal es la aparición de un alien cuyo objetivo es que Konjiki no Yami vuelva a ser el asesino despiadado que alguna vez fue. Para ello, envia a Kurosaki Mea, otra asesina con la misma habilidad de transformación y quien se declara hermana menor de Yami. Mientras tanto, Momo está obsesionada con crear un Harem para Rito de quien también está enamorada. En este harem pretende incluir a Lala, Nana, Haruna, Yui, Run, Kyoko, Saki e incluso a Yami y cuanta chica sea cercana a Rito.
Es durante la ejecución de su plan del harem que descubren los objetivos de Mea y su amo, y en el prologo de esta nueva serie donde se enlazan To-Love-Ru y To Love Ru-Darkness.
Esta vez Kyoko se infiltrara en la escuela para conocer un poco mas de Rito para ayudar a su amiga Run
